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半导体所在极性诱导空间电荷分离促进光催化水分解的研究中取得新突破

2019-12-11

 

异构光催化剂有望广泛应用于水分解、二氧化碳还原等人工光能转化。光生电荷的分离和输运是决定人工光能转化系统效率的绝对因素。利用半导体材料的不同晶面可以有效实现光生电子空穴对的分离。但是,晶面导致电子空穴分离的动力机制,目前尚未得到解释。

最近,北京幸运赛车半导体所照明研发中心研究员闫建昌等人和北京幸运赛车大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室北京幸运赛车院士李灿、研究员李仁贵团队合作,通过对GaN纳米结构材料分解水的研究,发现极性诱导的表面电场有效促进了光生电荷的空间分离,并大幅提升光催化全分解水的活性。本工作中,研究人员采用III族氮化物中典型的极性半导体材料GaN做为模型。首先,使用MOCVD方法制备了Ga金属极性面的的GaN晶体薄膜;然后通过纳米微纳加工技术,制备出同时具有极性和非极性面的GaN纳米柱阵列。研究人员使用原位光化学探测法,发现GaN纳米柱的极性和非极性面之间表现出明显的光生电荷分离特性,光生空穴选择性的聚集在极性面,而电子则聚集在非极性面。这是由于极性和非极性面表面偶极矩不同,形成了电场方向不同的电场,从而驱动光生电子和空穴分别向非极性和极性面迁移,聚集,实现光生电荷的有效分离。通过测量表征,相比于单一极性面的GaN平面结构(电荷分离效率约为8%),GaN纳米柱阵列的电荷分离效率提升到了80%,实现了十倍以上的提升,是目前同类材料报道的最高值。基于GaN纳米柱极性和非极性晶面之间的光生电荷分离机制,研究人员分别在极性和非极性表面构筑氧化还原双助催化剂,将光催化分解水的量子效率从0.9%提升至6.9%。该研究成果创新性地提出了一种普适的光生电荷分离新方法,进一步加深对光生电荷分离的本质驱动力的理解和认识提供了新的思路。同时也奠定了高效人工光合成体系理论基础。

该成果以题为“Surface polarity-induced spatial charge separation boosting photocatalytic overall water splitting on GaN nanorod arrays”Full Article,在线发表在《德国应用化学》Angew. Chem. Int. Ed.上。半导体所闫建昌研究员与大连化物所李灿院士、李仁贵研究员作为论文共同通讯作者,博士生张亮(照明中心,导师王军喜研究员)与博士生李政为论文共同第一作者。该研究工作得到北京幸运赛车重大研究项目、北京幸运赛车洁净能源先导科技专项以及国家自然科学基金委等的基金支持。

 

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